Development and scale-up of vacuum UV-based advanced oxidation to degrade aqueous organic micropollutants

Author

Kovoor George, Nimmy ORCID

Director

Gernjak, Wolfgang ORCID

Codirector

Wols, Bas A.

Tutor

Martín, María José

Date of defense

2024-10-21

Pages

281 p.



Department/Institute

Universitat de Girona. Departament d'Enginyeria Química, Agrària i Tecnologia Agroalimentària

Universitat de Girona. Institut de Medi Ambient

Doctorate programs

Programa de Doctorat en Ciència i Tecnologia de l'Aigua

Abstract

ENG- The degradation of organic micropollutants is crucial for the realization of sustainable (re)use of water. Advanced oxidation processes (AOP) are often chosen for this purpose. One such widely applied AOP is UV/H2O2 AOP, which employs either medium-pressure or low-pressure mercury (LP-Hg) lamps. LP-Hg lamps have two peak wavelengths, at 253.7 nm and 184.9 nm. The 184.9 nm (or Vacuum UV (VUV)) can photolyse water to produce hydroxyl radical (HO.) amongst other reactive radicals, thus eliminating the need for the addition of oxidants. However, due to its high absorption by water, 1.76cm-1, VUV is almost completely absorbed in the first 5mm of the water depth, in the case of ultra-pure water. In real water matrices, due to the presence of anions like chloride, sulfate, nitrate, etc., absorption at VUV is higher, resulting in an even smaller penetration depth for the VUV photons. Consequently, the reactive radicals will be concentrated in a small zone around the lamp. This attribute makes it challenging to design photoreactors that employ VUV for AOP purposes. Although several laboratory-scale research were conducted and published on VUV-AOP, their implications on the design of pilot-scale photoreactors were not known. These hurdles impeded the development of VUV-AOP further than the lab scale. To address these challenges in the scope of a doctoral thesis several companies and research institutes collaborated. The companies involved were PWN (drinking water utility), the Netherlands; Trojan UV (municipal UV system and AOP system manufacturer and supplier); Canada, Brown and Caldwell (full-service environmental engineering and consultancy firm), the USA and the research institutes involved were Wetsus (centre of excellence for sustainable water technology); the Netherlands and the Catalan Institute for Water Research (ICRA), Spain. The experimental work was carried out in Wetsus and PWNT (previously commercial daughter company of PWN) in the Netherlands. This doctoral thesis explores the feasibility of pilot-scale stand-alone chemical-free VUV-AOP alongside the benefits of a combined VUV+ UV/H2O2 AOP


CAT- La degradació dels microcontaminants orgànics (OMP, per les sigles en anglès) és crucial per aconseguir la (re)utilització sostenible de l'aigua. Els processos d'oxidació avançada (AOP) sovint són escollits per aquest propòsit. Una tècnica d’AOP àmpliament aplicada és l'AOP UV/H2O2, que utilitza làmpades de mercuri de baixa o mitjana pressió. Les làmpades de baixa pressió (LP-Hg) emeten dues longituds d'ona, a 253.7 nm (referit com a UV d'ara endavant) i 184.9 nm (referit com a UV de buit (VUV)). La radiació de 184.9 nm pot fotolitzar l'aigua per produir el radical hidroxil (HO·), entre d’altres radicals reactius, eliminant així la necessitat d'afegir-hi oxidants. Tot i això, a causa de la seva alta absorció per l'aigua, 1.76 cm-1, quasi tot el VUV és absorbit en els 5 mm inicials, en el cas de l'aigua ultrapura. En matrius d'aigua reals, a causa de la presència d'anions com el clorur, el sulfat, el nitrat, etc., l'absorció del VUV és més alta, cosa que resulta en una profunditat de penetració encara més petita. En conseqüència, els radicals reactius es concentren en una zona petita al voltant de la làmpada. Aquest atribut dificulta el disseny de fotoreactors que empren el VUV per dur a terme els processos d’oxidació avançada a l’aigua. Malgrat que s'han realitzat i publicat diverses investigacions sobre el VUV-AOP a escala de laboratori, no se'n coneixien les implicacions en el disseny de fotoreactors a escala pilot. Aquests obstacles han impedit el desenvolupament del VUV-AOP més enllà de l'escala de laboratori. Aquesta tesi doctoral explora la viabilitat del VUV-AOP a escala pilot sense productes químics, juntament amb els beneficis d’una combinació d’AOP-VUV+UV/H2O2. Per abordar aquests reptes en l'àmbit d'una tesi doctoral, han col·laborat diverses empreses i instituts de recerca. Les empreses involucrades han estat PWN (empresa de subministrament d'aigua potable), Països Baixos; TrojanUV (fabricant i proveïdor de sistemes municipals UV i sistemes AOP), Canadà; Brown i Caldwell (empresa de serveis integrals d'enginyeria i consultoria mediambiental), EUA. Els instituts de recerca implicats han estat Wetsus (centre d'excel·lència per a la tecnologia sostenible de l'aigua), Països Baixos, i l'Institut Català de Recerca de l'Aigua (ICRA), Espanya. El treball experimental s’ha dut a terme a Wetsus i PWNT (anteriorment, filial comercial de PWN) als Països Baixos. Aquesta tesi doctoral explora la viabilitat d’un VUV-AOP autònom i lliure de compostos químics a escala pilot, juntament amb els beneficis d’un AOP VUV+UV/H2O2 combinat

Keywords

Oxidació avançada; Oxidación avanzada; Advanced oxidation; UV de buit; UV de vacío; Vacuum-UV; Microcontaminants; Microcontaminantes; Micropollutants; Ampliació d'escala; Ampliación de escala; Scale-up; Disseny del reactor; Diseño del reactor; Reactor design; Modelatge cinètic; Modelado cinético; Kinetic modeling; Dinàmica de fluids computacional; Dinámica de fluidos computacional; Computational Fluid Dynamics

Subjects

502 - The environment and its protection; 628 - Public health engineering. Water. Sanitation. Illuminating engineering

Documents

This document contains embargoed files until 2025-04-19

Rights

ADVERTIMENT. Tots els drets reservats. L'accés als continguts d'aquesta tesi doctoral i la seva utilització ha de respectar els drets de la persona autora. Pot ser utilitzada per a consulta o estudi personal, així com en activitats o materials d'investigació i docència en els termes establerts a l'art. 32 del Text Refós de la Llei de Propietat Intel·lectual (RDL 1/1996). Per altres utilitzacions es requereix l'autorització prèvia i expressa de la persona autora. En qualsevol cas, en la utilització dels seus continguts caldrà indicar de forma clara el nom i cognoms de la persona autora i el títol de la tesi doctoral. No s'autoritza la seva reproducció o altres formes d'explotació efectuades amb finalitats de lucre ni la seva comunicació pública des d'un lloc aliè al servei TDX. Tampoc s'autoritza la presentació del seu contingut en una finestra o marc aliè a TDX (framing). Aquesta reserva de drets afecta tant als continguts de la tesi com als seus resums i índexs.